Wissenschaftler vom Max-Planck-Institut für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) und vom Center for Free-Electron Laser Science (CFEL) weisen einen neuen Regelknopf nach, der die Kontrolle und Optimierung der Erzeugung hoher Harmonischer in Volumenfestkörpern ermöglicht. Die Forscher benutzten modernste theoretische Simulationsmethoden, um das grundlegende Verständnis dieses Phänomens in Festkörpern weiterzuentwickeln. Ihre Arbeit erscheint nun in Nature Communications.
Regt man Kristalle wie Silizium durch einen intensiven elliptisch oder zirkular polarisierten Lichtpuls (rot) an, können zirkular polarisierte höhere Harmonische (grün & blau) erzeugt werden. Illustration: Nicolas Tancogne-Dejean und Jörg M. Harms, MPSD
Die Erzeugung hoher Harmonischer ist einer der wichtigsten physikalischen Prozesse zur Produktion hochenergetischer Photonen und zur ultraschnellen Informationsmanipulation. Die Erzeugung hoher Harmonischer in Gasen wird heutezutage rountinemäßig in vielen verschiedenen Wissenschaftsdiziplinen verwendet, von der Physik über die Chemie bis zur Biologie. In diesem Starkfeldphänomen werden viele niederenergetische Photonen aus einem sehr intensiven Laserfeld in wenige Photonen höherer Energie konvertiert. Obwohl dieses Phänomen in Festkörpern zunehmend an Aufmerksamkeit gewinnt, wird der Mechanismus, der dieser Lichtkonversion in Kristallen zugrunde liegt, immer noch kontrovers diskutiert.
Wenn Atome und Moleküle mit intensiven Laserpulsen wechselwirken, emittieren sie hohe Harmonische des treibenden fundamentalen Laserfeldes. Die hohe Harmonische Erzeugung (HHG) in Gasen wird heutzutage routinemäßig zur Produktion isolierter Attosekundenpulse und von kohärenter Strahlung vom sichtbaren bis in den weichen Röntgen-Spektralbereich benutzt.
Elliptisch polarisierte Treiberfelder
Aufgrund der höheren Elektronendichte stellen Festkörper eine vielversprechende Forschungsrichtung zur Realisierung von kompakten, helleren HHG-Quellen dar. Der Fortschritt wird derzeit jedoch behindert durch das Fehlen eines genauen Verständnisses des mikroskopischen Mechanismus, der HHG in Festkörpern zugrunde liegt. Die Forscher, zu denen auch die CUI-Wissenschaftler Prof. Franz X. Kärnter (Universität Hamburg, DESY, MIT) und Dr. Oliver D. Mücke (DESY) gehören, haben nun gezeigt, dass es mit elliptisch polarisierten Treiberfeldern möglich ist, das komplexe Wechselspiel zwischen den beiden mikroskopischen Mechanismen, die für die HHG in Festkörpern verantwortlich sind, zu enträtseln. Mithilfe von umfangreichen ab-initio Computersimulationen konnten sie zeigen, wie diese beiden Mechanismen stark und unterschiedlich von der Elliptizität des treibenden Laserfeldes beeinflusst werden.
Komplexes Wechselspiel zwischen Effekten
Das komplexe Wechselspiel zwischen diesen Effekten kann dazu genutzt werden, die Emission höherer Harmonischer gezielt zu beeinflussen und sogar zu verbessern. Insbesondere konnten die Wissenschaftler nachweisen, dass die höchste erzeugte Photonenenergie um bis zu 30% erhöht werden kann, wenn Treiberfelder mit von Null verschiedener Elliptizität verwendet werden. Zudem demonstrierten sie die Möglichkeit, zirkular polarisierte Harmonische mit alternierender Helizität durch einfarbige, zirkular polarisierte Treiberfelder zu erzeugen. Dadurch eröffnen sich neue Wege zu einem bessen Verständnis und zur Kontrolle der HHG in Festkörpern, basierend auf Elliptizität, mit faszinierenden neuen Möglichkeiten im Bereich der Spektroskopie magnetischer Materialien. Die Arbeit zeigt somit, dass Elliptizität ein zusätzlicher Regelknopf ist, um experimentell die Erzeugung höherer Harmonischer in Festkörpern zu kontrollieren. Text: MPSD, red.
Originalveröffentlichung:
Tancogne-Dejean N., Mücke O. D., Kärtner F. X. und Rubio A.
„Ellipticity dependence of high-harmonic generation in solids: unraveling the interplay between intraband and interband dynamics“
Nature Communications
DOI: 10.1038/s41467-017-00764-5