Eine Gruppe von Forschern um Prof. Andrea Cavalleri am Max-Planck-Institut für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) in Hamburg hat eine Methode demonstriert, die es erlaubt, die interatomaren Kräfte eines Festkörpers detailliert auszumessen. In einer Online-Veröffentlichung in Nature erläutern die Forscher, wie Terahertz-Laserpulse die Atome eines Festkörpers zu extrem hohen Auslenkungen treiben können: Die zeitaufgelöste Messung der sehr unkonventionellen atomaren Bewegungen, die einer Anregung mit extrem starken Lichtpulsen folgen, ermöglichte es der MPSD-Gruppe, die interatomaren Kräfte weitab vom Gleichgewicht zu messen. Diese Messungen gewähren neue Einblicke in die mechanischen Eigenschaften von Materie und deren Instabilität in der Nähe von Phasenübergängen.
Intensive Laserpulse im mittleren Infrarot ermöglichen es, Gitterschwingungen eines Kristalls in das extrem anharmonische Regime zu treiben. In diesem Fall oszillieren die Atome nicht nur mit ihrer Eigenfrequenz, sondern auch mit Obertönen, den so genannten höheren Harmonischen. Die Messung dieser Bewegung fernab des Gleichgewichts erlaubt die Rekonstruktion des interatomares Potentials. © J. M. Harms, MPSD
Kristalle werden durch extrem starke Kräfte zusammengehalten, die alle ihre thermischen und mechanischen Eigenschaften bestimmen. Die Temperatur, bei der ein bestimmtes Material schmilzt oder seine Form verändert, und seine Druck- und Scherfestigkeit werden durch dieses „Kraftfeld“ bestimmt. Dies ist die Grundlage jeder Lehrbuch-Beschreibung eines Materials. Sie wird routinemäßig mit ausgefeilten theoretischen Methoden berechnet. Bislang konnte jedoch kein Experiment diese Berechnungen quantitativ validieren oder zumindest das Kraftfeld messen. In der aktuellen Studie wurden ultrakurze Laserblitze im mittleren Infrarotbereich eingesetzt, um Atome weit aus ihrer Gleichgewichtsanordnung auszulenken. Durch die zeitaufgelöste Messung der atomaren Schwingungen nach dem Abschalten des Impulses konnte die MPSD-Forschungsgruppe die Natur der Kräfte rekonstruieren, die einen Kristall im Innersten zusammenhalten.
Atome schwingen auch mit Obertönen
„Wir nutzen starke Laserfelder, um die Atome zu Auslenkungen zu treiben, wo ihre Dynamik nicht mehr innerhalb der harmonischen Näherung beschrieben werden kann“, erklärt Alexander von Hoegen, Doktorand am MPSD und Erstautor dieses Beitrags. „In dieser Situation sind die auf die Atome einwirkenden Rückstellkräfte nicht mehr linear proportional zu den Auslenkungen aus den Gleichgewichtspositionen, wie es bei kleinen Schwingungen eines Pendels der Fall wäre.“ Diese nichtlineare Phononik manifestiert sich z.B. dadurch, dass die Atome nicht mehr nur mit ihrer Eigenfrequenz schwingen, sondern auch mit Obertönen dieser Grundfrequenz, so genannten höheren Harmonischen, wie in dieser Studie beobachtet wurde.
Zeitaufgelöste Messung war der Schlüssel
Die entsprechenden Auslenkungen der Atome aus ihrer Ruhelage sind enorm auf der Skala der interatomaren Abstände, erreichen jedoch nur wenige Pikometer – ein Millionstel eines Milliardstel-Meters. Diese Schwingungen wurden mit einem zweiten, noch kürzeren, Laserpuls verfolgt. Obwohl die Atome mit Geschwindigkeiten jenseits von 1.000 m/s oszillierten, konnte ihre Bewegung in ultra-Zeitlupe verfolgt werden. Diese zeitaufgelöste Messung war der Schlüssel, mit dem die Kräfte, die auf die Atome wirken, rekonstruiert werden konnten.
Diese Arbeit des MPSD etabliert eine neue Art der nichtlinearen Spektroskopie, die in der Lage ist, eine der grundlegendsten mikroskopischen Eigenschaften von Materialien zu erfassen. Die Studie unterstreicht die Möglichkeiten neuer fortschrittlicher optischer Quellen und ebnet den Weg zu einer zukünftigen, noch aufschlussreicheren Reihe von Experimenten am Hamburg’s Freie-Elektronen Lasern FLASH und dem Europian XFEL.
Die Arbeit wurde durch den ERC Synergy Grant „Frontiers in Quantum Materials’ Control” (Q-MAC), den Exzellenzcluster „The Hamburg Centre for Ultrafast Imaging“ (CUI), sowie den Sonderforschungsbereich “Light induced Dynamics and Control of Correlated Quantum Systems” ermöglicht. Text: MPSD, Red.
Originalarbeit:
von Hoegen A., Mankowsky R., Fechner M., Först M., Cavalleri A.
„Probing the interatomic potential of solids with strong-field nonlinear phononics“
Nature, online, 21. Feb. 2018
DOI: 10.1038/nature25484